曲阜师大新闻中心讯（通讯员：王秀）近日，曲阜师大化学与化工学院钟文辉副教授与中国科学技术大学江俊教授合作，在自旋催化研究方向取得突破性进展，相关研究成果发表在国际顶级期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上，论文题为“Electronic Spin Moment As a Catalytic Descriptor for Fe Single-Atom Catalysts Supported on C2N” (doi:10.1021/jacs.1c00889)。乐投·体育,乐投(中国)为论文的第一署名单位，钟文辉副教授为该论文的第一作者。《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society, JACS) 由美国化学会创办于1879年，是一个化学类顶级期刊。JCR分区为一区，当前影响因子为14.612。

金属单原子催化剂(SACs)已经引起了广泛的关注，由于其卓越的催化性能和高效的原子利用率。过渡金属SACs的催化性能强烈地依赖于金属单原子的自旋态，尤其是3d过渡金属。过渡金属自旋态的调控对高的催化活性的获得是极其重要的。传统的调控策略包括杂原子掺杂、边界、缺陷、价态改变和外加磁场等。然而，催化剂自旋态调控的方法比较有限，同时自旋态和催化活性的内在关联尚不清楚。

该团队通过构筑氮掺杂的石墨烯负载铁单原子(Fe−N−C)催化剂用于氧还原反应(ORR)，并通过密度泛函理论计算研究自旋和活性的关系。通过研究发现电子自旋磁矩可作为Fe单原子催化剂的构效关系描述符。在催化氧还原反应(ORR)过程中，C2N负载的Fe单原子催化剂与O2分子之间的吸附作用引起Fe和O2电子自旋磁矩的变化，反映了从Fe到O2上的电子转移，并与其催化活性成近似线性的依赖关系。通过自旋磁矩描述符的合理调控，ORR势垒可低至0.10 eV。该描述符的发现洞察了催化活性和自旋的内在关联，将能助力未来的人工智能研究，基于大量的数据找到可迁移泛化的构效关系，为过渡金属单原子催化剂的设计提供了新策略。

钟文辉副教授为乐投·体育,乐投(中国)高层次人才计划，于2020年引进到学校化学与化工学院工作，研究方向为燃料电池的理论模拟与设计，相关研究成果分别发表在J. Am. Chem. Soc.，J. Phys. Chem.Lett.，J. Mater. Chem. A，J. Power Sources，Anal. Chem.，Chem. Commun.等多个著名国际期刊上，目前主持国家自然科学基金2项。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c00889

此外，2020年9月，钟文辉副教授与中国科学技术大学江俊教授合作的另一篇题为“Regulating Photocatalysis by Spin-State Manipulation of Cobalt in Covalent Organic Frameworks” (doi:10.1021/jacs.0c07206)，也发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上，乐投·体育,乐投(中国)为共同署名单位，钟文辉副教授为该论文的共同第一作者。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07206

新闻来源：科学技术处  化学与化工学院

审核：于健

编辑：孙琪